近日,中國科學院大連化學物理研究所復合氫化物材料化學研究組研究員陳萍與研究員郭建平受《自然-催化》(Nature Catalysis)雜志的邀請,針對2007年諾貝爾化學獎得主Gerhard Ertl教授在合成氨催化中的杰出貢獻,撰寫了一篇題為“Ammonia History in the Making”的回顧與觀點(retro News & Views)文章。
Gerhard Ertl是現(xiàn)代表面科學研究的先驅(qū)者之一,他及其合作者利用表面科學手段對模型催化劑鐵單晶表面上的合成氨反應進行了系統(tǒng)而深入的研究,從分子層面揭示了氮氣活化與氨生成機制,形成了延續(xù)至今的對于合成氨催化的普遍性觀點。該回顧與觀點文章概述了基于表面科學研究獲得的關(guān)于氮氣解離模式、催化劑結(jié)構(gòu)敏感性、基元反應勢能、堿金屬促進作用機制等基礎(chǔ)科學問題的認識;并進一步對化學固氮研究的發(fā)展趨勢進行了展望。
近年來氮氣轉(zhuǎn)化研究呈現(xiàn)新的發(fā)展態(tài)勢,特別是“可再生能源驅(qū)動的綠色合成氨”是當前這一研究領(lǐng)域中的前沿課題。在熱催化方面,由于在傳統(tǒng)過渡金屬催化劑上氮氣分子直接解離進而加氫成氨所需能量較高,下一步研究應探索氮氣分子活化轉(zhuǎn)化新模式及催化劑設(shè)計新理念,以攻克“溫和條件下氨的高效合成”難題。而光、電、等離子體、化學鏈等方式的利用為合成氨增添了新的維度,蘊含著新機遇。除氨外,從氮氣出發(fā)合成含N-X(X=H、C、O等)鍵的化合物是近期化學固氮研究中一個新興的且極具挑戰(zhàn)的基礎(chǔ)研究課題。而表面科學在催化劑原位探測和可視化表征方面的長足發(fā)展,亦可進一步助力固氮研究的新方向。
陳萍團隊近年來致力于氮氣活化與轉(zhuǎn)化研究,構(gòu)建了堿(土)金屬氫化物-過渡金屬合成氨催化劑新體系(Nat. Chem.,2017;Angew. Chem. Int. Ed.,2017;J. Am. Chem. Soc.,2018),探索了以金屬氫化物和亞氨基化合物為載氮體的低溫化學鏈合成氨新過程,為基于可再生能源的合成氨新過程及新材料研發(fā)提供了思路(Nat. Energy ,2018)。